一項研究為鎳催化劑在二氧化碳電還原反應中的作用提供了新的理解，并有望為未來的二氧化碳還原技術提供新的思路。
碳基燃料和化學品的CO?還原反應(CO?RR)作為CCUS技術的重要組成部分，在可再生能源存儲和CO?負排放方面具有廣闊的應用前景。
中國科學院中國科學技術大學國家同步輻射實驗室李松教授和賀群副研究員領導的研究小組，對CO?RR作用于鎳(Ni)單原子位的機理提出了新的認識。
他們的研究題為“高效二氧化碳電還原的不對稱二氮配位鎳單原子位點”，發表在《自然通訊》上。
理想的CO?RR催化劑要求產物過電位低、電流密度大。然而，以前的催化劑要么成本高，要么電流密度低，如金(Au)和銀(Ag)，通常表現出比金和銀高得多的過電位，如Fe、Co或Ni，限制了反應效率。
因此，開發過電位低、電流密度大、儲量豐富的三維金屬基催化劑來取代貴金屬催化劑對CO?RR的催化作用勢在必行。為了應對這些挑戰，研究人員提出了一種不對稱二氮配位鎳單原子催化劑(Ni-N-C)。利用這些位點的不飽和和不對稱特性，實現了電化學過程中結構的自優化，從而增強了這些位點在CO?RR中的固有活性。
在本研究中，該團隊設計并合成了具有二氮配位(吡啶氮和吡啶氮)的Ni-N-C，并將其用于中性和堿性介質中的CO?電還原反應。同步輻射x射線吸收光譜和發射光譜揭示了催化劑中Ni位點的局部配位結構。電化學測試結果表明，Ni-N-C催化劑在中性(h型電池)和堿性(氣體擴散電極，GDE)電解質中均能獲得很高的電化學性能。
特別是在堿性條件下，與可逆氫電極(VRHE)相比，該催化劑在-0.15 V時可實現20.1 mA cmo -2的CO分電流密度，在-0.15至-0.9 VRHE電位范圍內，CO的法拉第效率超過90%，在-1.0 VRHE下，轉換頻率(TOF)超過274,000 site-1 h-1，超過了大多數報道的催化劑。
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